近期，课题组李东升教授、王梅迪副教授和天津大学姜忠义教授合作在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Construction of Local-ion Trap in Phase-reversed Mixed Matrix COF Membranes for Ultrahigh Ion Selectivity”的研究论文，该研究创新性设计出具有“局域离子阱”结构的共价有机框架（Covalent Organic Framework, COF）膜，在Li⁺/Mg²⁺分离领域取得重大突破，Li⁺渗透速率达0.262 mol h^-1 m^-2，实际选择性高达190，显著优于已报道的阳离子选择性膜。

针对现有分子/离子陷阱普遍存在的结合力过强的问题，研究团队另辟蹊径，通过逆相混合基质策略，将COF作为连续相、聚乙烯亚胺（PEI）作为分散相，在分子尺度构建出新型“局域离子阱”。该结构巧妙融合COF的甲氧基电负性区域与PEI氨基荷正电区域，形成“双位点协同”的独特作用机制，具体过程可以从三个方面来阐明：

①通过COF框架中甲氧基（-OCH₃）的氧原子与邻近亚胺键（C=N）的氮原子形成双位点弱结合模型，提供合适的Li⁺配位能力；

②引入低浓度PEI的氨基（-NH₂）在质子化后产生动态静电排斥力，平衡结合能与释放势垒；

③COF疏水性甲基基团通过脱水效应促进Li⁺脱溶剂化，同时排斥高水合能的Mg²⁺。

本工作的突破性进展体现在三方面：首先，提出“局域离子陷阱”新概念，通过结合位点（COF）与排斥位点（PEI）的纳米尺度空间耦合，首次实现离子结合-释放的动态平衡，解决了传统离子阱在膜分离中的传输瓶颈；其次，发展逆相混合基质膜制备工艺，以90 wt.% COF为连续相构筑长程有序通道，在保持结晶性的同时，通过10 wt.% PEI填补晶界缺陷；最后，建立“孔径筛分-静电排斥-脱水效应”三重协同机制，为离子分离膜提供普适性设计原则。

综上，该研究开发了一种新型共价有机框架复合膜材料，通过将PEI引入COF框架形成局域离子阱结构，有效解决了传统分离膜中离子选择性与渗透性难以兼顾的问题。这项研究为盐湖提锂等实际分离需求提供了新思路，同时也为设计具有精准识别功能的膜材料开辟了可行路径，对推动膜分离技术进步具有实用参考价值。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202504990